- · 《中国表面工程》编辑部[10/30]
- · 《中国表面工程》杂志社[10/30]
- · 《中国表面工程》期刊栏[10/30]
- · 《中国表面工程》数据库[10/30]
- · 《中国表面工程》投稿方[10/30]
- · 中国表面工程版面费是多[10/30]
来稿应自觉遵守国家有关著作权法律法规，不得侵犯他人版权或其他权利，如果出现问题作者文责自负，而且本刊将依法追究侵权行为给本刊造成的损失责任。本刊对录用稿有修改、删节权。经本刊通知进行修改的稿件或被采用的稿件，作者必须保证本刊的独立发表权。 一、投稿方式： 1、 请从 我刊官网 直接投稿 。 2、 请 从我编辑部编辑的推广链接进入我刊投审稿系统进行投稿。 二、稿件著作权： 1、 投稿人保证其向我刊所投之作品是其本人或与他人合作创作之成果，或对所投作品拥有合法的著作权，无第三人对其作品提出可成立之权利主张。 2、 投稿人保证向我刊所投之稿件，尚未在任何媒体上发表。 3、 投稿人保证其作品不含有违反宪法、法律及损害社会公共利益之内容。 4、 投稿人向我刊所投之作品不得同时向第三方投送，即不允许一稿多投。 5、 投稿人授予我刊享有作品专有使用权的方式包括但不限于：通过网络向公众传播、复制、摘编、表演、播放、展览、发行、摄制电影、电视、录像制品、录制录音制品、制作数字化制品、改编、翻译、注释、编辑，以及出版、许可其他媒体、网站及单位转载、摘编、播放、录制、翻译、注释、编辑、改编、摄制。 6、 第5条所述之网络是指通过我刊官网。 7、 投稿人委托我刊声明，未经我方许可，任何网站、媒体、组织不得转载、摘编其作品。
青岛能源所开发出界面工程策略提升光电催化剂
作者:网站采编关键词:
摘要：传统方法的C-H键氧化和合成氨过程都需要在苛刻的反应条件下进行，存在能耗高、二氧化碳等副产物排放量大等问题。如何实现温和条件下C-H键氧化合成高附加值化学品和氮气还原合成
传统方法的C-H键氧化和合成氨过程都需要在苛刻的反应条件下进行，存在能耗高、二氧化碳等副产物排放量大等问题。如何实现温和条件下C-H键氧化合成高附加值化学品和氮气还原合成氨是催化领域一直面临的挑战。近年来，利用太阳光驱动或绿色能源转化的电驱动实现光能或电能向化学能转换已成为解决目前面临能源和环境问题的有效途径。该技术突破的关键在于发展高效及高选择性的光电催化材料。
图1.Cs3Bi2Br9/MXene异质结催化剂高分辨透射电镜图
针对上述难题，青岛能源所杨勇研究员带领的低碳催化转化研究组开展了光电催化剂开发及用于惰性分子如C-H键和N2活化的研究工作，采用界面工程调控策略开发了系列光电催化剂材料，并有效提高了光驱动C-H键氧化至含氧化合物和电驱动N2还原合成氨的反应性能。其中，在光催化C-H键氧化方面，创新性地在全无机钙钛矿Cs3Bi2Br9纳米晶合成过程中，引入具有丰富表面官能团、优异光电性质的Ti3C2Tx MXene二维材料，构建了具有紧密界面相互作用的Cs3Bi2Br9/MXene异质结结构催化剂，实现了温和条件下（室温和常压氧气）光催化C-H氧化制备醛类化合物（图1，图2）。研究发现，Cs3Bi2Br9与MXene之间紧密异质界面的形成，有效提高钙钛矿纳米晶的光响应范围、抑制了光生载流子间的复合、提高了光生电子和空穴的分离和传递效率，进而大大提高了C-H键氧化的催化活性。同时，全机钙钛矿Cs3Bi2Br9纳米晶与Ti3C2Tx MXene二维材料表面间存在的化学键合作用，有效改善了全无机钙钛矿Cs3Bi2Br9对空气、湿度等反应环境的耐候性，可实现连续循环使用，体现出优异的稳定性。此外，该催化剂可实现多种惰性C-H键包括芳烃和烷烃高效高选择性氧化至醛等含氧化合物，具有优异的底物普适性。相关结果发表在ACS Appl. Mater. : 10.1021/acsami.1c06367。
图2.?Cs3Bi2Br9/MXene光催化C-H氧化示意图
在电催化还原氮气制氨反应方面，开发了以简单的碳热还原策略，通过控制热解时间制备了具有Sn-SnO2和Sn-NC双界面结构催化剂Sn-SnO2/NC（图3），实现了室温常压条件下电催化氮还原反应（-0.05 V vs RHE, 0.1 M Na2SO4溶液），催化活性超过目前已报道锡基催化剂电催化氮还原活性。实验结果结合DFT理论计算表明，相比于单一界面Sn/NC和SnO2/NC催化剂，Sn-SnO2/NC催化剂中独特的双界面结构不仅有效提高了催化活性位点的暴露，促进N2分子的吸附和活化，同时加快了电子在界面处的转移，并降低了决速步（N2*—*NNH）的能垒，进而通过协同作用机制加快了电化学氮还原反应动力学过程。该研究为通过界面调控策略开发高效电催化剂材料提供了新的研究思路。相关研究结果发表在ACS Appl. Mater. Interfaces 2021, 13, –
图3.?双界面Sn-SnO2/NC催化剂
博士研究生李庆林为两份研究工作的主要贡献者，也为发表论文的第一作者，杨勇研究员为论文的通讯作者。该研究获得了国家自然科学基金、山东省自然科学基金、大连清洁能源国家实验室合作基金、英国皇家化学学会“牛顿高级学者”基金等项目的支持。
来源：青岛能源所
https://doi.org/10.1021/acsami.1c06367
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c01160
点亮再看，让更多的朋友看到，欢迎点赞、分享！
“在看"一下嘛...
文章来源：《中国表面工程》 网址: http://www.zgbmgc.cn/zonghexinwen/2021/0610/631.html